Отправляясь с секретным поручением Российской армии в Китай летом 1906 года, Маннергейм использовал как прикрытие научную исследовательскую экспедицию. Он получил из Финно-угорского общества и от совета коллекций Антелля этнографические и археологические задания.
 

По пути через Азию из Кашгара в Пекин Маннергейм собрал обширный исследовательский материал, так что научная деятельность не выполняла для него лишь роль прикрытия.

Сотрудничество с французской экспедицией Пельо прервалось в самом начале, и путешествие нужно было продолжать собственными силами. Маннергейм смог получать необходимую помощь и ночлег у западных миссионеров. Эти связи в какой-то степени развеяли слухи о том, что он был русским офицером. В Яркенде он остановился у врача-миссионера Густава Ракетта. В Кульдже он вёл раскопки с секретарём Российского консульства Дьяковым.

Летом 1907 года экспедиция спустилась с гор на знаменитый Шёлковый путь. Маршрут проходил по местам обитания различных примитивных племен, через места, населённые мусульманами, даоистами и буддистами. Летом 1908 года он встретился с духовным лидером тибетцев Далай-ламой. Во время путешествия Маннергейм сделал около 1300 фотографий о жизни народов Китая, среди них антропологические снимки представителей восьми народов. Кроме того он делал и антропометрические измерения.

 Научные результаты экспедиции Маннергейм привёз в Финляндию. В 1911 году были опубликованы его заметки о жёлтых уйгурах. Большая часть из собранных им почти 1200 сартских, киргизских, уйгурских, тибетских и китайских предметов находится в собственной коллекции Национального музея Финляндии. В Финно-угорском обществе хранится коллекция привезённых им старинных рукописей и сделанные в экспедиции дневниковые записи.

В 1930-е Маннергейм решил по желанию Финно-угорского общества опубликовать свои дорожные дневники. Их отредактировал Каарло Хилден, и этот труд вышел в свет в 1940 году на финском (в переводе на финский Эмерика Олсона он назывался "Matka Aasian halki" -"Путешествие через Азию"), шведском (под названием "Resa genom Asien") и английском языках..